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鋰離子電池還能用水做電解液?水系電解液鋰離子電池全面解讀

鉅大鋰電  |  點(diǎn)擊量:0  |  2019年10月30日  

鋰離子電池由于高電壓和高能量密度的優(yōu)勢(shì)自上個(gè)世紀(jì)90年代推出以來得到了廣泛的認(rèn)可,目前已經(jīng)完全占領(lǐng)了整個(gè)消費(fèi)電子市場(chǎng),并且隨著新能源汽車產(chǎn)業(yè)的發(fā)展,鋰離子電池的應(yīng)用領(lǐng)域也開始向動(dòng)力電池拓展。傳統(tǒng)的鋰離子電池主要采用有機(jī)電解液,這主要是因?yàn)閭鹘y(tǒng)LCO/石墨體系鋰離子電池電壓較高,超過了水溶液電解質(zhì)的穩(wěn)定電壓窗口,因此只能采用有機(jī)溶液電解質(zhì)。近年來隨著人們對(duì)動(dòng)力電池安全性、環(huán)保性要求的提高,水溶液電解質(zhì)又開始得到人們的重視。相比于有機(jī)電解液(主要是碳酸酯類電解液)水系電解液具有無毒無害、不可燃、成本低和對(duì)生產(chǎn)環(huán)境要求低等優(yōu)點(diǎn),同時(shí)最重要的一點(diǎn)是水系電解液的離子電導(dǎo)率要比有機(jī)電解液高2個(gè)數(shù)量級(jí),極大改善了鋰離子電池的倍率和快充性能,也使得超厚電極的應(yīng)用稱為了可能。


水系電解液鋰離子電池的發(fā)展最早可以追述到1994年,當(dāng)時(shí)Dahn等人提出了負(fù)極采用VO2,正極采用LiMn2O4的體系,理論上能量密度可達(dá)75Wh/kg,但是該體系水系鋰離子電池的循環(huán)性能較差,此后為了提升水系鋰離子電池的性能人們又對(duì)正負(fù)極材料、水系電解液等進(jìn)行了眾多的研究。近日上海復(fù)旦大學(xué)的Duan Bin(第一作者)和Yongyao Xia(通訊作者)等對(duì)水系鋰離子電池的發(fā)展現(xiàn)狀和面臨的困難與挑戰(zhàn)進(jìn)行了全面的回顧。


正極材料的選擇


Mn基正極材料


經(jīng)過多年的發(fā)展,LiMn2O4材料仍然是最常用的水系鋰離子電池正極材料,其在6M LiNO3溶液中比容量可達(dá)100mAh/g左右,電壓平臺(tái)在1-1.1V,研究表明LiNO3的濃度也會(huì)對(duì)LMO材料的性能產(chǎn)生明顯的影響,在5M的濃度下LMO材料的循環(huán)性能最佳,循環(huán)600次容量保持率達(dá)到71.2%,為了進(jìn)一步提升LMO材料的循環(huán)性能Qu等人合成了多孔LiMn2O4材料,不僅大幅改善了倍率性能,還顯著提升了循環(huán)性能(10000次循環(huán),容量保持率為93%)。


層狀結(jié)構(gòu)正極材料


層狀結(jié)構(gòu)正極材料是目前鋰離子電池最常用的正極材料,例如LCO、NCA和NCM等,作為傳統(tǒng)的正極材料,LCO也可用于水系鋰離子電池中,WangY等人研究表明在1M Li2SO4溶液中,LCO材料的循環(huán)穩(wěn)定性受到PH的影響很大,在PH小于9時(shí)LCO的電化學(xué)穩(wěn)定性受到很大的影響,這可能是由于在較低的PH下會(huì)導(dǎo)致H+嵌入LCO材料中導(dǎo)致的,同為層狀結(jié)構(gòu)的NCM111材料也存在類似的問題,有研究顯示采用高濃度的水溶液(如LiNO3)也能夠抑制H+的嵌入問題,從而提升LCO的循環(huán)性能。


聚陰離子化合物


傳統(tǒng)的橄欖石結(jié)構(gòu)正極材料LFP不僅能夠用于傳統(tǒng)的有機(jī)電解液體系,也能夠用于水溶液電解液體系,但是LFP在LiOH溶液中的脫鋰反應(yīng)并不是完全可逆的,這主要是因?yàn)閴A性環(huán)境(或者含有溶解O2)會(huì)導(dǎo)致金屬離子沉淀,脫水后最終生成LFP與Fe3O4混合物,表面碳包覆是提升LFP在水溶液中穩(wěn)定性的有效方法。其他橄欖石結(jié)構(gòu)材料例如LiMnPO4和LiNiPO4也都有應(yīng)用于水系電解液中的報(bào)道。


普魯士藍(lán)類


普魯士藍(lán)類材料具有開放式的結(jié)構(gòu)、較大的嵌入空間因此能夠適應(yīng)多種體積不同的陽離子,例如Li+、Na+、K+和NH4+,是一種理想的水系正極材料的候選者,通過獎(jiǎng)普魯士藍(lán)中的金屬陽離子替換為不同的金屬離子后能夠改變Li+的嵌入電壓,近年來也得到了較多的關(guān)注。


負(fù)極材料


釩氧化物


VO2是最早被用作水系負(fù)極的材料,但是其循環(huán)性能非常差(僅僅25次左右),經(jīng)過研究發(fā)現(xiàn)這主要是因?yàn)殁C元素的溶解和水的分解造成的,其他的釩基負(fù)極材料還包括LiV3O8、Li0.3V2O5等,但是同樣面臨的循環(huán)性能差的問題。通過碳表面包覆、導(dǎo)電聚合物包覆等手段能夠能夠減少釩元素的溶解,提升釩基負(fù)極材料的循環(huán)性能。


聚陰離子材料


聚陰離子材料電壓平臺(tái)穩(wěn)定、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性好、Li+擴(kuò)散速度快是一種理想的水系離子電池負(fù)極材料,Na超離子導(dǎo)體,如LiTi2(PO4)3和TiP2O7是近年來研究的熱點(diǎn),但是由于其導(dǎo)電性差、界面副反應(yīng)等因素導(dǎo)致其循環(huán)性能較差,為了克服這一問題Luo等人通過CVD方法在LiTi2(PO4)3和TiP2O7表面均勻包覆了一層碳層,從而顯著提升了材料的循環(huán)性能(200次循環(huán)容量保持率82%),通過消除電解液中的O2、控制電解液PH等手段可以將LiTi2(PO4)3/LiFePO4進(jìn)一步提升至1000次(6C倍率)容量保持率大于90%。表面碳包覆合元素?fù)诫s也能夠有效的提升Na超離子導(dǎo)體的倍率性能,例如通過Sn摻雜和碳包覆等手段制備的LiTi2(PO4)3材料在4A/g的電流密度下可逆容量達(dá)到101.7mAh/g,循環(huán)1000次后仍然能夠維持99.5mAh/g的容量發(fā)揮。


有機(jī)類負(fù)極材料和其他材料


有機(jī)類負(fù)極材料近年來也得到了廣泛的關(guān)注,例如2008年Wu等人以LiMn2O4材料為正極,聚吡咯為負(fù)極材料制備了水系鋰離子電池,在前22次循環(huán)中可逆容量沒有明顯的衰減,但是在這一體系中正極材料的容量發(fā)揮較低,僅為45mAh/g,當(dāng)將聚吡咯替換為聚苯胺后,正極材料的容量發(fā)揮提升到了89.9mAh/g(循環(huán)150次后),采用聚酰亞胺(PI)作為負(fù)極,LCO作為正極也能夠得到71mAh/g的容量發(fā)揮,并保持良好的循環(huán)壽命。


水系電解液


稀電解液和高濃度電解液


水對(duì)于各種類型的鹽類都有非常好的溶解性,溶解后的離子會(huì)與水分子形成溶劑化的外殼結(jié)構(gòu),同時(shí)水溶液具有安全、無毒和高電導(dǎo)率的優(yōu)勢(shì),是一種理想的鋰離子電解液。但是水的電化學(xué)窗口較窄(分解電位1.23V),同時(shí)一些正負(fù)極材料與水溶液接觸時(shí)不太穩(wěn)定,會(huì)發(fā)生副反應(yīng)。高濃度電解液是解決這一問題的有效方法,例如2015年Wang等人采用LiTFSI作為鋰鹽制備了高濃度水系電解液(>20mol/L),使得水系電解液的穩(wěn)定電壓窗口提高到了3.0V,最近Wang等人還提出了不僅在有機(jī)電解液中能夠形成SEI膜,水溶液電解液中也能夠形成SEI膜,從而進(jìn)一步降水溶液的穩(wěn)定電位提高到了4.0V以上,使得高電壓水系鋰離子電池的開發(fā)成為了可能。


水系鋰離子電池由于安全、環(huán)保、低成本等因素得到了廣泛的關(guān)注,但是水系鋰離子電池在發(fā)展中仍然面臨的許多挑戰(zhàn),例如能量密度偏低,這主要是因?yàn)樗芤旱碾娀瘜W(xué)窗口比較窄,因此導(dǎo)致大多數(shù)正負(fù)極材料在這一電化學(xué)窗口范圍內(nèi)難以充分發(fā)揮出全部容量,部分正負(fù)極材料在水溶液環(huán)境中存在金屬元素溶解的問題,造成循環(huán)性能的下降,同時(shí)H+的嵌入問題也會(huì)影響水系鋰離子電池的循環(huán)穩(wěn)定性,這都是在后續(xù)的水系鋰離子電池電解液開發(fā)中需要解決的問題。總的來看雖然水系鋰離子電池目前在能量密度上還處于劣勢(shì),但是由于其安全、環(huán)保和高電導(dǎo)率等優(yōu)勢(shì)仍然在一些領(lǐng)域具有應(yīng)用潛力,后續(xù)通過高容量正負(fù)極材料和耐高壓水溶液電解液的開發(fā),水系鋰離子電池有望成為攪動(dòng)新能源領(lǐng)域的一股新力量。


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