全固態(tài)鋰電池（ASSLB）通過(guò)使用不易燃的無(wú)機(jī)固體電解質(zhì)，顯著提高了當(dāng)今鋰離子電池的安全性和能量密度，固體電解質(zhì)在ASSLB方面起著關(guān)鍵作用。由于具有優(yōu)異的離子傳導(dǎo)性和機(jī)械性能，硫化物基固體電解質(zhì)是最有希望的電解質(zhì)之一，幾種硫化物電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率與有機(jī)液體電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率相當(dāng)或甚至更高，使得全固態(tài)鋰離子電池具有非常高的循環(huán)和速率性能。然而，在這些ASSLB中通常使用非常厚的固體電解質(zhì)（~0.5-1.0mm），使得這些ASSLB的電池級(jí)能量密度仍限于<200Wh/kg，低于商業(yè)化鋰離子電池的能量密度。

全固態(tài)電池制備步驟：

Figure1.具有薄硫化物電解質(zhì)、正極支撐的全固態(tài)電池制造的示意圖。

將活性材料與氣相生長(zhǎng)碳纖維（VGCF）和LPS電解質(zhì)按重量比為75:10:15混合以制備正極。Li2S在正極復(fù)合材料中的含量為43.4wt％，這是所有報(bào)道的基于Li2S正極的全固態(tài)電池中的最高值。首先，將得到的正極粉末與聚四氟乙烯（PTFE）粘合劑混合，在研缽中研磨，然后卷成薄片，將制備好的正極薄膜冷壓到SS網(wǎng)狀集電器上。其次，通過(guò)將甲苯中LPS懸浮液滴加到Kevlar非織造支架中，隨后在真空下干燥過(guò)夜來(lái)制備薄電解質(zhì)層。最后，將LPS-Kevlar電解質(zhì)冷壓在正極膜上，將薄的Li金屬附著到固體電解質(zhì)的頂側(cè)以形成全固態(tài)全電池。值得注意的是，本文中LPS與Li不是熱力學(xué)穩(wěn)定的，而是通過(guò)形成鈍化界面來(lái)實(shí)現(xiàn)界面穩(wěn)定性。這種全固態(tài)電池的示意圖如圖2所示。

Figure2.正極支撐的全固態(tài)Li-Li2S電池的示意圖。

Figure3.（a,b）SS網(wǎng)的光學(xué)照片和SEM圖像；（c,d）SS-Li2S復(fù)合正極的光學(xué)照片和SEM圖像；（e,f）Kevlar非織造支架的光學(xué)照片和SEM圖像；（g）Li3PS4電解質(zhì)懸浮液；（h）Li3PS4從懸浮液中干燥之后SEM圖像；（i,j）Li3PS4-Kevlar電解質(zhì)的光學(xué)照片和SEM圖像；（k,l）SS網(wǎng)負(fù)載正極和Li3PS4-Kevlar電解質(zhì)的光學(xué)照片和SEM圖像。

全固態(tài)電池電化學(xué)性能：

與傳統(tǒng)的液態(tài)Li-Li2S電池不同，在充放電過(guò)程中僅觀察到一個(gè)平臺(tái)。在轉(zhuǎn)化反應(yīng)過(guò)程中沒(méi)有形成多硫化物，這完全解決了液態(tài)Li-Li2S電池中的穿梭效應(yīng)。在隨后的循環(huán)過(guò)程中，過(guò)電位降低，但與使用LiCoO2作為正極的電池相比仍然存在較大差距。大過(guò)電位的可能原因包括：在正極復(fù)合材料中添加PTFE粘合劑和電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率低。結(jié)果表明，使用SS網(wǎng)集流體有效地提高了Li2S的機(jī)械完整性，以應(yīng)對(duì)正極在充放電過(guò)程中巨大的體積變化。進(jìn)一步測(cè)試了增加Li2S載量之后電池的電化學(xué)性能，具有不同Li2S載量的電池的初始放電容量相似，但高Li2S載量的電池表現(xiàn)出更快的容量衰減。

Figure6.（a-c）在25℃的溫度下，Li2S載量分別為（a）3.82，（b）5.10，和（c）7.64mg/cm2正極支撐的全固態(tài)Li-Li2S電池在0.05C的倍率下充放電曲線；（d）不同Li2S載量正極支撐的全固態(tài)Li-Li2S電池的循環(huán)性能；（e）具有不同Li2S載量正極支撐的全固態(tài)Li-Li2S電池的電池水平能量密度。