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詳解活性材料汽車動力鋰離子電池制作工藝及性能

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2021年04月21日  

重要以聚乙烯為隔膜錳酸鋰(LiMn2O4)、鈦酸鋰(Li4Ti5O12)為電池正負極的活性物質制備得到12Ah軟包裝鋰離子電池。通過選擇合適的電解液配方及電極材料,并對制作工藝優化后制備可得實驗電池。在1.6~2.8V下對電池進行充放電實驗發現,常溫下以4.00C循環5000次時,電池的容量保持率仍大于96%;以0.50C放電時,高溫下其容量約為常溫下的108.0%;最高脈沖放電比率為2238W/kg。


一、實驗


在制備負極片Li4Ti5O12時,首先將超導炭黑、Li4Ti5O12、聚偏氟乙烯(PVDF)、KS-6按照0.05∶088∶0.05∶0.02的質量比在N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶液中混合均勻,然后將所得漿料涂覆于20μm的鋁箔上,經過烘干、滾壓、分切后即可得到電池負極極片。在制備正極片LiMn2O4時,首先將超導炭黑、LiMn2O4、聚偏氟乙烯(PVDF)、KS-6按照0.04∶0.93∶0.03∶0.01的質量比在NMP溶液中混合均勻,然后將所得漿料涂覆于20μm的鋁箔上,經過烘干、滾壓、分切后即可得到電池正極極片。在配制電解液時,首先將LiPF6溶于碳酸甲乙酯與碳酸乙烯酯的混合液(體積比為1∶1)中,得到濃度為1.5mol/L的電解液,電解液中正、負極成膜添加劑A、B及高溫改善劑的添加量均為2.5%。在制備電池時,隔膜采用ND525聚乙烯多孔膜,制備得到方形12Ah鋁塑膜軟包裝鋰離子電池。


采用充放電儀并參照相關標準及手冊對制備所得電池的性能進行測試,在化成時,首先靜置6min后,以0.15C的進行恒流充電直至電壓為3.0V,再以0.15C放電直至電壓為1.6V,共循環2次。在進行低溫容量測試時,首先在常溫下以1.0C對其充電至電壓為2.8V,再以0.5C在低溫(-25℃)及高溫(60℃)下分別放電至電壓為1.6V,對其電壓-容量曲線進行記錄。


在對脈沖功率進行測試時,首先將處于50%荷電態的電池以5.0C充電10s,再以7.5C對其放電10s,并對其電壓-電流曲線進行記錄。在對電池進行常溫循環測試時,首先在常溫下以4.0C對其充電至電壓為2.8V,再以4.0C對其放電至電壓為1.6V,然后每隔200次進行一次1.0C的充放電測試,對1.0C的放電容量進行記錄,并得到1.0C的放電容量與循環次數之間的關系曲線。


二、結果與分析


鈦酸鋰離子電池的化成電壓為3.0V,首次充放電的效率僅為79.2%,一次分容容量為12.1Ah。由于大量的Li+由正極遷移到負極后,由于不可逆反應的發生出現了不可逆的產物,進而使得電池的首次充放電的效率較低,其中的不可逆產物重要在Li4Ti5O12負極的表面停留,由于不可逆產物的生成使得Li4Ti5O12負極的表面生成一種與石墨相似的SEI膜。


圖1所示為不同溫度下電池的放電曲線,表1所示為不同溫度下電池的放電容量及相比較例。觀察可發現,當以常溫下電池的放電容量為基準時,-25℃下電池放電容量的相比較例為67.9%,60℃下電池放電容量的相比較例為108.0%,并未出現脹氣的現象,這說明在高溫下電池具備良好的性能。


對電池進行脈沖比功率(HPPC)測試的重要目的是根據電池在放電、擱置及脈沖充放電時的電壓特性曲線,進而得到電池的直流阻抗和極化阻抗與SOC之間的函數關系。以實驗為基礎,計算即可得到充放電時電池的脈沖比功率、直流內阻等參數,如圖2所示。觀察圖2可發現,當放電深度新增時,電池的直流內阻隨之新增,也說明電池的做功能力隨之下降,當放電深度在10%~80%的范圍內,電池的脈沖充放電阻抗均小于3m,這說明該電池在大電流的條件下具有較好的脈沖充放電能力。當放電深度為90%時,放電態的直流內阻遠大于充電態的直流內阻,這重要是由于當電位相同時,充電時的DLi大于放電時的DLi。由于Li4Ti5O12為Li+的良導體,而Li7Ti5O12為Li+的不良導體,所以使得Li4Ti5O12中的DLi較高。


在充電時當放電深度逐漸減小時,脈沖比功率先下降后上升,當放電深度為50%時其脈沖比功率達到最大值4225W/kg,當放電深度大于50%時其脈沖比功率略有下降,這重要是由于當充電深度逐漸新增時,Li4Ti5O12中的DLi逐漸降低,進而使得電子的電導率上升,當放電深度為50%時充電的直流內阻達到最小值;在放電時當放電深度逐漸上升時,脈沖比功率逐漸下降,這與相關文獻中的研究結果相一致,當放電深度逐漸上升時,由于顆粒外層的Li+發生脫落使得Li4Ti5O12中的電子內阻增大,阻礙顆粒內層Li+的脫落。


圖3所示為實驗電池在4.00C下的循環性能,觀察圖3可發現,當實驗電池在4.0C、電壓為1.6~2.8V下循環5000次時,其容量保持率仍大于96%。實驗所用1、2號電池為同一批次的兩個樣品,其初始容量分別為12.1、11.5Ah。循環前、后電池的體積分別為197.8、199.2cm3,這說明電池均未發生脹氣的現象。在化成時,電極的表面會有烷基碳酸酯類低聚物出現,這可抑制脹氣現象的發生。由于Li4Ti5O12材料的高穩定性使得電池具有較高的容量保持率。


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