成果簡介

由于硫和鋰金屬電極具有高能量密度，使得鋰硫（Li-S）電池有希望成為傳統鋰離子電池的替代品。為了解決鋰硫電池的多硫化物穿梭問題，一般通過設計正極結構來緩解。然而這種方法通常需要大量的電解液環境，且需要高電解質/硫（E/S）比。然而，低E/S比對于實現電池的高能量密度至關重要。與全固態反應相反，一小部分溶解的多硫化物的存在于界面處發生多硫化物分解反應，有助于更快的動力學反應。通過這種獨特的準固態反應方式，可以在抑制的多硫化物穿梭、低電解質體積和快速反應動力學之間實現平衡。Li金屬電池通常會因電解質溶劑分解而失效，長壽命低E/S鋰硫電池的一個先決條件是電解質不會被Li金屬負極的副反應所消耗，這對于低E/S鋰硫電池來說這是至關重要的。

昨日，發表于NatureEnergy上的最新成果，LindaF.Nazar教授課題組設計出一種低E/S電池，通過調整電解液結構同時解決了低E/S比和鋰枝晶問題。作者通過實驗和計算清楚地證明，通過降低二乙二醇二甲醚系統中的溶劑/鹽摩爾比，硫反應途徑從溶解-沉淀轉變為準固態轉換，降低了E/S比，并阻止了多硫化物穿梭。同時，在Li負極側實現非樹枝晶生長和穩定的SEI膜。隨著電解質分解減少，溶劑降解得以減輕，從而延長低E/S鋰硫電池的壽命。

此外研究者還指出，進一步的研究工作需要通過篩選溶劑分子以及稀釋劑和共溶劑來優化包括粘度和電導率等物理化學性質。例如，通過合理設計氧化還原介質來改善這種準固態轉化體系中的硫和Li2S利用率，也有助于降低不可逆容量。還有必要設計一種智能結構的正極，它可以大面積承載和活化硫，但沒有過高的孔隙率來占據大部分非活性電解液。

圖文導讀

圖1.LiTFSI系統的電解質結構的光譜和計算研究。

圖2.LiTFSI電解質中鋰硫電池的電化學特征。

圖3.循環后放電產物的OperandoXRD研究和表征

圖4.在不同比例的G2:LiTFSI電解液中Li電鍍/剝離行為

圖5.在Cu|Li電池循環10圈后的完全剝離狀態下Li負極SEI膜的XPS表征