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有關鋰硫電池界面的機制研究

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2019年03月05日  

鋰硫電池由于具有高比容量和低成本等優勢,在儲能領域有巨大的應用潛力。近日,中國科學院大學、中科院化學所在《美國化學會志》發表文章,探究鋰硫電池的界面發生機制,為具有高能量密度和優異循環性能的Li-S電池的合理設計打開了一個全新的視角。

研究亮點:

1.發現了電解質中的鋰鹽影響鋰硫電池充/放電過程中沉積/分解硫化物的結構和形貌。

2.理解了鋰硫反應的界面動力學,揭示了納米級鹽介導的機制,為鋰硫電池界面的優化設計提供了新的視角。

鋰硫電池由于具有高比容量和低成本等優勢,在儲能領域有巨大的應用潛力。問題在于,多硫化物中間體的溶解造成穿梭效應,導致高的界面電阻和循環性能衰退。深入研究界面中多硫化物的形成和轉化,對鋰硫電池的發展至關重要。

鋰鹽中的陰離子對電解質中的離子-溶劑相互作用和正極-電解質界面上的多硫化物溶解有著關鍵影響。然而,目前很少有研究鋰鹽對正極界面硫化物轉化的影響。雖然電解質的設計成為Li-S電池進一步發展的共識,但在正極-電解質界面處,硫化物的實時動態轉化仍然是未知的。因此,在時間和空間四維角度下,通過實時監測界面中鋰鹽對硫化物在電化學環境下的形態、結構和動力學的影響,是非常有意義的。

有鑒于此,中科院化學所文銳和萬立駿團隊通過對工作電池內部的實時AFM監測,直接觀察到鋰鹽對硫化物界面演變和動態轉變的影響。

圖1.LiTFSI-LiFSI二元鹽電解質中正極-電解質界面處硫化物反應的示意圖

基于LiFSI和LiTFSI的二鋰鹽電解質的電化學反應中,顯示出層狀和球形硫化物共沉積現象。CV中的峰分布對應于NPs(2.1V)和由Li2S2和Li2S組成的球形/層狀沉積物(2.0-1.75V)的氧化還原峰。

共沉積的球形和層狀Li2S可歸因于電解質中LiFSI和LiTFSI鹽共存。沉積的Li2S的獨特形態與Li鹽中不同的陰離子相關,因此Li鹽對影響界面結構起關鍵作用。

圖2.LPS電池中沉積硫化鋰的原位AFM表征

由于層狀和球狀的形態差異,研究人員又分析了Li2S在LiFSI基、LiTFSI基和LiTFSI-LiFSI不同電解質下的結構變化。

在放電過程中,LiFSI誘導三維球形Li2S生長,而LiTFSI誘導二維層狀Li2S的生長。Li2S沉積電位的微小差異可能歸因于Li鹽,粘度更高,導電率更低。與基于LiFSI電解質相比,基于LiTFSI電解質會導致更高的極化,導致LiTFSI介導的層狀Li2S生長具有更大的超電勢。

圖3.不同鋰鹽環境中Li2S的形貌和結構表征

圖4.片狀和球形的Li2S在LPS電池中分解的原位AFM表征

總之,這項研究通過納米尺度的實時監測,深刻理解了Li-S電池電化學反應界面機制,為具有高能量密度和優異循環性能的Li-S電池的合理設計打開了一個全新的視角。

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