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紫精類化合物在水相中性液流電池中的突破

鉅大鋰電  |  點擊量:0  |  2019年03月03日  

風能、太陽能等清潔可再生能源是替代化石能源、解決現今社會日益嚴峻的能源危機和環境問題的重要選擇。但是,風能、太陽能等間歇性能源的大規模使用將會給電網的穩定性提出新的挑戰。因此,大規模儲電裝置作為未來智能電網的重要組成部分,越來越受到政府、學術界和工業界的重視。而在眾多的電池儲能裝置中,水相有機液流電池(AqueousOrganicRedoxFlowBatteries,AORFBs)以其簡單的裝置和原理、價格低廉、安全、環境友好以及其性能很容易通過氧化還原活性材料的分子結構進行調控等優點受到廣泛的關注和大力的發展。水相有機液流電池是一種將具有氧化還原活性的有機分子溶解到水溶液中,電池充放電時通過有機物可逆的氧化還原行為實現電能的儲存和釋放的一種儲能裝置。在這項電池技術中,電池的性能主要受到有機活性分子的氧化還原電位、水溶性、化學和電化學穩定性的影響。當前,水相有機液流電池是電化學儲能領域研究前沿和熱點。

近幾年猶他州立大學(USU)的劉天驃(T.LeoLiu)教授(點擊查看介紹)團隊開創了甲基紫精(methylviologen,MV)在水相中性有機液流電池中的應用(Adv.EnergyMater.,2016,6,1501449;J.Am.Chem.Soc.,2017,139,1207;J.Mater.Chem.A,2017,5,22137-22145)。甲基紫精以其低廉的價格、極好的水溶性、氧化還原可逆性和化學穩定性,是迄今在水相中性液流電池中電化學儲能性能最好的有機分子之一,代表這該領域最前沿的科研水準。但是由于還原態化合物溶解性的限制,甲基紫精在水相液流電池中只能應用其-0.45V(vsNHE)處的第一個氧化還原電對MV2+/+,而雙電子還原后的中性MV0,在水溶液中不可溶。如果能夠克服紫精類化合物雙電子還原態的水溶性問題,電池的電壓將會相應提高;而且在相同電解質濃度下,電池的容量將會加倍。

針對這一問題,最近劉天驃教授團隊通過獨特的分子設計和優化,得到了一系列具有高水溶性、可實現雙電子儲能的紫精類化合物。將這些化合物作為陽極材料,設計出了具有高電壓、高能量密度、性能穩定可靠的水相全有機液流電池。并且,通過DFT理論計算,深入地理解了這些化合物在不同的氧化態下的分子構型和HOMO-LUMO能級。整個工作結合了分子設計、有機合成、電化學研究、電池測試和DFT理論計算,不僅得到了非常好的電池性能,還為整個研究領域提供了一個非常完整的標準模板。這一成果近期以研究論文(article)的形式發表在CellPress旗下的新綜合化學旗艦期刊Chem上,共同第一作者為CamdenDeBruler和胡博(BoHu)。

針對中性MV0分子的水溶性問題,該團隊通過引入額外的親水性基團,如季銨基團、磺酸基團等予以解決。通過分子設計和有機合成,分別得到了化合物A、B和C(圖1上)。這些化合物都表現出非常好的水溶性(>1.6M,>85.8Ah/L的電容量),在更負電位的(<-0.72V)出現了另一個可逆的氧化還原電對(圖1中)。而且這些化合物在水溶液中表現出很高的擴散系數和電子遷移速率(圖1下)。這一系列分子不僅是首批實現雙電子儲能的紫精類化合物,也是首批在中性水溶液中實現雙電子儲能的有機化合物,先前報道雙電子儲能的有機化合物必須在酸性或者堿性的溶液中使用。這些雙電子儲能的紫精類化合物設計在水相有機液流電池可以起到“一箭雙雕”的作用:增電池電容量,同時還可以增加電池的電壓。

首先,作者將[(Me)(NPr)V]3+作為陽極材料與水溶性二茂鐵陰極材料[FcN]+配對(圖2A),得到電池電壓高達1.38V,理論能量密度高達79.5Wh/L的全有機水相液流電池。在液流電池測試中,[(Me)(NPr)V]3+/[FcN]+水相有機液流電池在不同的充放電電流密度下表現出可靠的性能。在60mA/cm2的電流下,每個充放電循環,電池容量僅損失0.18%。若將[(Me)(NPr)V]3+換為[(NPrr)2V]4+作為時,電池的在每次充放電循環中電池的容量保持率達99.99%。在完全充電狀態下,該電池的功率密度高達130mW/cm2,這是迄今報導的所有中性水相有機液流電池的最高紀錄。

另外,作者還將[(NPr)2V]4+作為陽極材料與水溶性四甲基哌啶氧化陰極材料NMe-TEMPO配對(圖3),得到的電池電壓高達1.72V,這是迄今報道的最高電壓水相有機液流電池。另外該電池的在每次充放電循環中電池的容量保持率達99.96%。DFT理論計算顯示,隨著[(Me)(NPr)V]3+的氧化態的降低,兩個吡啶環間的二面角變小,距離也相應縮短。同時還原態的紫精分子的分子前沿軌道表現出高度的離域特性。這些理論數據顯示了還原態的紫精分子具有很好的共軛性,使得該類分子具有良好的電化學穩定性,和實驗得到數據一致。

可以預期,本文報道的雙電子儲能的紫精類化合物可以和更多有機陰極分子材料結合開發新的水相液流電池。這項工作不僅進一步的開拓了紫精分子在水相有機液流電池的應用,也很好的體現了分子工程設計在電化學儲能領域的重要性。

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