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鋰金屬負(fù)極在聚DOL電解質(zhì)中SEI的組分和化學(xué)狀態(tài)

鉅大鋰電  |  點(diǎn)擊量:0  |  2019年06月06日  

在液體DOL電解質(zhì)中,鋰片循環(huán)50圈之后呈現(xiàn)獨(dú)特的黑色,并有明顯的裂縫(圖4a);而在基于聚DOL電解質(zhì),鋰片表面沒(méi)有明顯的變化(圖c)。使用X射線光電子能譜(XPS)光譜用于表征兩個(gè)系統(tǒng)中SEI的化學(xué)狀態(tài),聚DOLSPE可以在其表面產(chǎn)生大量的LiF,而且鋁源往往會(huì)緩慢地移動(dòng)到它們之間的界面,DOL聚合過(guò)程也可以通過(guò)還原鋰負(fù)極表面的DOL。原位形成的SPE的優(yōu)點(diǎn)是,大多數(shù)的電解質(zhì)溶劑是聚合的,而不僅僅是相對(duì)薄的電極表面的層。

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Figure4.在液體DOL和SPE電解質(zhì)中鋰循環(huán)形成SEI的表征。a,b)在液體電解質(zhì)中,對(duì)稱電池循環(huán)50圈之后鋰片的SEM圖像和EDS分析;c,d)在在聚DOLSPEs中,對(duì)稱電池循環(huán)50圈之后鋰片的SEM圖像和EDS分析;e-l)相對(duì)應(yīng)的XPS分析,其中(e-h)在液體電解質(zhì)中循環(huán),(i-l)在聚DOLSPEs中循環(huán)。

進(jìn)一步使用可視化系統(tǒng)研究在兩種電解質(zhì)系統(tǒng)中的形貌演變,對(duì)于使用液體電解質(zhì)的對(duì)稱電池,鋰沉積過(guò)程中,能清晰看見(jiàn)苔蘚狀的鋰,而在聚DOLSPE中,鋰沉積層更加緊密,聚DOLSPE的彈性在循環(huán)期間提供了彎曲和伸展的機(jī)制,以適應(yīng)電沉積期間的體積變化。此外,DOL聚合形成的SPE增強(qiáng)了DOL接觸時(shí)的化學(xué)穩(wěn)定性,對(duì)金屬表面的副反應(yīng)被壓制了。這種功能的組合,包括有機(jī)彈性聚合物,鋁配合物和富含LiF的無(wú)機(jī)化合物被認(rèn)為是SPE具有優(yōu)異界面屬性的原因。

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Figure5.在液體電解質(zhì)和聚DOLSPE中的鋰電沉積形貌。a,b)在液體電解質(zhì)中,鋰沉積的實(shí)時(shí)光學(xué)顯微鏡形貌演化表征(a)和相對(duì)應(yīng)的光學(xué)照片和SEM圖像(b);c,d)在聚DOLSPE中,鋰沉積的實(shí)時(shí)光學(xué)顯微鏡形貌演化表征(c)和相對(duì)應(yīng)的光學(xué)照片和SEM圖像(d)。沉積電流密度為2mA/cm2,測(cè)試持續(xù)60分鐘。

原位形成SPEs的全電池性能

為了證明原位形成的SPE的優(yōu)點(diǎn),與各種正極材料匹配組成可充電鋰金屬電池。與硫匹配的Li-S電池中,多硫化鋰的溶解和電解質(zhì)與鋰的副反應(yīng)是主要問(wèn)題,在SPE中不使用添加劑LiNO3可以有效穩(wěn)定Li-S電池的根本的原因是它會(huì)抑制多硫化物的溶解。如圖6a所示,與DOL電解液相比,使用聚DOLSPE和CMK-3/硫復(fù)合正極的Li-S電池可以在更寬的電壓范圍運(yùn)行且擁有接近100%的高庫(kù)侖效率。通常情況下,電解質(zhì)能夠滲透到多孔正極結(jié)構(gòu)中是具有良好離子傳輸?shù)囊螅褂肗MC(622)和LFP正極與之匹配,聚DOLSPE電池顯示出高庫(kù)侖效率和出色的可逆性。

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Figure6.使用鋰金屬負(fù)極和聚DOLSPEs的全電池電化學(xué)性能。a)在0.1C的倍率下,Li/聚DOLSPE/S電池的充放電曲線;b)在0.1C的倍率下,Li/聚DOLSPE/NMC(622)電池的充放電曲線;c)在0.1C的倍率下,Li/聚DOLSPE/LFP電池的充放電曲線;d)在Li//DOL//LFP(紅色)和Li/聚DOLSPE/LFP(藍(lán)色和紫色)中的恒電流循環(huán)性能和庫(kù)倫效率。

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